聚合物基固态电解质(solid polymer electrolytes, SPEs)是克服液态金属离子电池安全问题并提升能量密度的潜在方案。然而,非反应性阴离子迁移导致SPEs的电流负载能力受到严重限制,使电池循环寿命急剧下降。对于离子迁移受限的无溶剂固态电解质体系,增强离子运动与能量转化过程相关性的策略具有关键作用。
受阴离子参与液体/凝胶系统电极反应的启发,西安交通大学化学学院丁书江教授团队提出一种构建先进全固态电池的新型集成策略。团队采用阴离子受体材料聚乙烯二茂铁(polyvinyl ferrocene, PVF)作为正极,聚合物链上的二茂铁单元促使Li+与阴离子共同作为有效的电荷载体(图1)。由于具有高效的离子利用率,与常见的固态电解质(PEO-LiTFSI)匹配的Li||PVF电池表现出优异的倍率性能。在100 μA cm-2 时具有107 mAh g-1的放电比容量,并在1000 μA cm-2下具有62.9%的容量保持;阴离子参与电极反应削弱了浓差极化对阳极的劣化的影响,构建的固态电池在300 μA cm-2下能够稳定循环超过4000次(图1)。该工作为先进聚合物基固态电池的设计构建提供了新思路。
图1 阴离子受体正极聚乙烯基二茂铁(PVF)的制备及Li||PVF电池的循环和倍率性能
以上工作以《以阴离子受体正极材料扩展聚合物固态电解质中的有效载流子》(Expanding the active charge carriers of polymer electrolytes in lithium-based batteries using an anion-hosting cathode)为题发表于《自然通讯》(Nat. Commun.)。该论文第一作者为西安交通大学化学学院博士生孙宗杰,化学学院郗凯教授为文章的共同第一作者。
丁书江教授团队近年来一直致力于离子导电聚合物的设计及应用,前期工作已在《材料化学A》(Journal of Materials Chemistry A)和《纳米能源》(Nano Energy)等国际期刊上发表。
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